城大聯合研發 | 納米空間自增壓:推動電催化 CO2 高效轉化為乙醇
  • 2026-08-29 18:07

香港城市大學聯合吉林大學、中國科學院大連化學物理研究所、德國馬普所等,設計了一種納米限域超飽和反應器,通過自增壓效應促進乙醇生成並抑制乙烯等競爭路徑,乙醇法拉第效率達到 70% 左右,兼具高選擇性、高活性和長時穩定性。研究成果已刊於《自然 - 催化》。

論文:

 

研究背景

乙醇兼具高能量密度、易儲運的優點、廣泛的工業用途,是 CO2 電還原的重要目標產物。高效 C-C 偶聯和 C-O 鍵精準調控,是決定乙醇選擇性的關鍵。

不過 CO2 在水溶液中的低溶解度和緩慢傳質,使得傳統催化體系難以維持較高的表面 *CO 覆蓋度。此外,乙烯生成、析氫和 CO 脫附等競爭反應,則進一步降低乙醇選擇性。

因此,如何在高反應速率下實現 CO2 及關鍵中間體的局域富集與定向耦合,是 CO2 電還原制乙醇邁向實際應用的核心挑戰。

研究成果

香港城市大學化學系黃渤龍教授,吉林大學崔小強教授,大連化物所祁琨研究員,德國馬普所可持續材料研究所周徐洋教授,設計了一種納米限域超飽和反應器。

該反應器採用「多孔碳殼-納米空腔-銅核心」結構,在活性位點附近形成兼具分子儲存、局域富集和「自增壓」功能的、約 8.2 nm 的納米空間。碳殼中的微孔則為 CO2 進入空腔提供傳輸通道。這一設計構建了 CO2 富集和高 *CO 覆蓋度的局域微環境,從而促進 C-C 偶聯及提高催化界面的反應物濃度。

反應中,團隊觀察到乙氧基中間體(*OC2H5)的形成,發現其配位狀態與乙醇選擇性密切相關。其中,雙齒配位乙氧基(*OC2H5(b))的變化趨勢與乙醇法拉第效率高度一致。隨着 CO2 壓力升高,乙氧基中間體信號逐漸增強。這表明,局部 CO2 富集不僅促進 C-C 偶聯,還有利於穩定乙醇生成路徑中的含氧中間體,抑制 C-O 鍵過度斷裂及進一步脫氧生成乙烯的競爭路徑。

結果,這一反應器表現出優異的乙醇生成性能。在 1.00 MPa CO2 壓力下,乙醇法拉第效率隨電位呈火山型變化,並在 -1.10 V vs. RHE 時達到最高值。乙醇法拉第效率為 70.3% ± 3.5%。乙醇分電流密度為 245.9 ± 4.2 mA cm-2。該催化體系可穩定運行超過 200 小時。在完整電解體系中,器件在 2.60 V 下實現 14.6% 的乙醇能量效率,乙醇生成速率達到 733.8 μmol h-1 cm-2

研究團隊

論文共同第一作者是吉林大學靳兆勇博士、韓天融,香港城市大學孫明子博士。共同通訊作者是吉林大學崔小強教授、香港城市大學黃渤龍教授、中國科學院大連化學物理研究所祁琨研究員、西安交通大學/德國馬普所可持續材料研究所周徐洋教授。

 


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